Degradación de antibióticos en solución acuosa empleando catalizadores nano-estructurados de Fe+3-TiO2-xNx/

Abstract

La escasez y la contaminación del agua han obligado a la población a buscar fuentes alternas para obtener este vital líquido, como la reutilización de aguas residuales. Sin embargo, el agua residual contiene compuestos tóxicos, tintes, compuestos recalcitrantes, etc., que pueden afectar el medio ambiente y la salud humana. En los últimos años se han estudiado los contaminantes emergentes, como los fármacos que no son eliminados por las plantas de tratamiento convencionales de aguas residuales empleadas hasta la fecha, ya que no fueron fabricadas con el objetivo de eliminar este tipo de contaminantes, por lo cual el proceso de eliminación de los contaminantes emergentes es limitado o nulo. Los efluentes hospitalarios contienen grandes cantidades de antibióticos utilizados en tratamientos contra microorganismos que, al no ser tratados de manera adecuada, quedan intactos en estos efluentes, que luego son vertidos en ríos o utilizados para el riego de áreas verdes en zonas urbanas. Lo cual puede traer efectos nocivos en la salud humana y los organismos vivos. El contacto de los microorganismos con los fármacos o antibióticos puede provocar la adquisición de resistencia a los mismos, afectando al sector salud. Se ha buscado la manera de optimizar el tratamiento de aguas residuales, con el objetivo de eliminar todos los compuestos tóxicos y poder reutilizar el agua de una manera segura. Para ello se ha recurrido a los procesos de oxidación avanzada, como la fotocatálisis heterogénea, la cual se lleva a cabo en general por medio de un catalizador, el cual es activado por luz para producir huecos y electrones que llevarán a cabo reacciones de óxido reducción con las moléculas del agua que permiten degradar los contaminantes hasta CO2 y H2O. Se han estudiado diferentes catalizadores, pero uno de los más usados y estudiados en los últimos tiempos es el dióxido de titanio (TiO2), ya que es un material altamente disponible, estable químicamente y no tóxico. Sin embargo, este solo se activa bajo luz UV, por lo cual se ha incursionado en el dopaje para reducir el ancho de banda prohibido y hacerlo activo bajo luz visible. El objetivo de este trabajo fue obtener catalizadores que puedan ser activados bajo luz visible y que sean capaces de degradar antibióticos en solución acuosa. Para esto se sintetizaron nanopartículas de TiO2 co-dopado con nitrógeno y hierro, el cual se sintetizó 12 por dos metodologías, el proceso sol-gel y radiación de microondas. Estas nanopartículas se caracterizaron por difracción de rayos X (DRX), microscopía electrónica de barrido (SEM), espectroscopia de reflectancia difusa (DRS), espectroscopia de fotoelectrones emitidos por rayos X (XPS) y fisisorción de nitrógeno. Del mismo modo, su actividad fotocatalítica se evaluó en la degradación de amoxicilina (AMX) y estreptomicina (STR) en solución acuosa. La fotocatálisis se llevó a cabo con soluciones de AMX y STR a una concentración de 30 mg L-1 a diferentes valores de pH: 3.5, 7 y 9.5 para AMX, y 3.5, 7 y 8 para STR. Los resultados indicaron que después de 240 minutos de radiación bajo luz visible, la AMX fue degradada hasta 58.61 % y 46.12 % con el catalizador sintetizado por el método sol-gel y radiación de microondas respectivamente, a pH 3.5. La STR fue degradada en un 49.70 % y 39.88 % con el catalizador sintetizado por el método sol-gel y radiación de microondas respectivamente a pH 8. Los resultados muestran que el mejor catalizador para la degradación de los antibióticos fue el sintetizado por el método sol-gel, a pH 3.5 para AMX y a pH 8 para STR. Esto indica que el pH juega un papel muy importante en la degradación fotocatalítica de los fármacos, así como también el método de síntesis de las nanopartículas. Con esto se puede concluir que el catalizador Fe+3-TiO2-xNx es activo bajo luz visible y eficaz en la degradación de los antibióticos (AMX y STR) evaluados en este proyecto.

The shortage and water pollution forced to seek alternative sources for this vital liquid, such as wastewater reuse. Wastewater contains toxic compounds, dyes, recalcitrant compounds, etc., which can affect the environment and human health. Recently, some emerging contaminants such as pharmaceuticals have been studied. Hospital effluents contain large amounts of antibiotics used in treatments against microorganisms which, if not treated properly, they end up in the environment. These compounds can bring harmful effects on human health and living organisms. New and effective technologies for wastewater treatment have been sought lately, to eliminate toxic compounds of wastewater to reuse the water safely. To this heterogeneous photocatalysis is proposed, which it is carried out using a catalyst which is activated by UV light. The catalyst most used and studied in recent times is the titanium dioxide (TiO2), because it is a highly available material, chemically stable and non-toxic. However, this only shows photocatalytic activity under UV light. In order to reduce the bandgap Energy, the introduction of doping agents was developed and made this material an efficient photocatalytic agent under visible light. The aim of this study was to obtain photocatalysts which can act under visible light and capable of degrading antibiotics in aqueous solution. In this sense, TiO2 nanoparticles codoped with nitrogen and iron were synthesized by two methods, sol-gel method and microwave radiation method. These nanoparticles were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), diffuse reflectance spectroscopy (DRS), xray photoelectron spectroscopy (XPS), nitrogen physisorption and its photocatalytic activity was evaluated in degradation of amoxicillin (AMX) and streptomycin (STR) in aqueous solution. The experimental procedure consisted of a solution of 30 mg L-1 of AMX and STR at different pH values: 3.5, 7 and 9.5 for AMX, and 3.5, 7 and 8 for STR. The results showed that after 240 minutes of irradiation with visible light, the AMX was degraded 57.82 % and 40.84 %, for nanoparticles coming from sol-gel and microwave methods respectively at pH 3.5. The STR was degraded 49.67 % and 39.90 %, for the same sol-gel´s and microwave´s nanoparticles respectively at pH 8. Higher efficiency of degradation obtained with catalyst synthesized by sol-gel method in both antibiotics, further degradation was obtained at pH 3 for AMX and pH 8 for STR, this results indicated 14 that the pH has a great effect on the photocatalytic degradation as well as too the method of synthesis of the nanoparticles (Fe+3-TiO2-xNx). The sol-gel method resulted to produce the most efficient nanoparticles for the mineralization of AMX and STR.